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Défense de thèse de doctorat en sciences chimiques - Domenico GRAMMATICO

Electrode Poreuse Bio-inspirée Fonctionnalisée par des Complexes Moléculaires pour la Réduction Catalytique du Dioxyde de Carbone / Porous Bio-inspired Electrode Functionalised with Molecular Complexes for Catalytic Carbon Dioxide Reduction

Catégorie : défense de thèse
Date : 14/12/2021 10:00 - 14/12/2021 13:00
Lieu : CH01
Orateur(s) : Domenico GRAMMATICO
Organisateur(s) : Bao-Lian SU

Jury

  • Dr Catherine MICHAUX (Laboratoire de chimie physique des biomolécules, UNamur), présidente
  • Prof. Bao-Lian SU (Unité de recherche en chimie des nanomatérieux, UNamur), promoteur et secrétaire
  • Dr Luca FUSARO (Laboratoire CMA, UNamur)
  • Prof. Yann GARCIA (Institute of Condensed Matter and Nanosciences, UCLouvain)
  • Prof. Marc FONTECAVE (Laboratoire de chimie des processus biologiques, Collège de France)
  • Prof. Laurent BILLON (Université de Pau et des Pays de l’Adour)
  • Prof. Raffaella BUONSANTI (École Polytechnique Fédérale de Lausanne

Résumé

Au cours des dernières décennies, le réchauffement de la planète, dû principalement aux sources d'énergies fossiles et à l'augmentation de la demande d'énergie, a fait naître un besoin urgent de développer des énergies nouvelles, "propres" et durables. L'une des voies les plus prometteuses est le stockage de l'énergie solaire dans des liaisons chimiques. Dans ce contexte, la voie de l'électroréduction du CO2 en produits à haute valeur ajoutée utilisant l'énergie solaire a reçu une attention croissante de la part de la communauté scientifique. Cette recherche est menée dans le cadre du projet European School on Artificial Leaves - Electrodes & Devices (eSCALED) dans le cadre de la réduction électrochimique du CO2, impliquant la conception d'un électrocatalyseur qui peut réduire efficacement le CO2 en produits chimiques précieux comme matière première en s'inspirant de la photosynthèse naturelle.

Dans la littérature, l'hétérogénéisation de complexes moléculaires dans des supports conducteurs a, récemment, attiré l'attention en raison de leur efficacité, de leur stabilité et de leur amélioration en phase hétérogène. Cependant, le transfert de masse reste l'un des principaux problèmes et défi à surmonter, avec la sélectivité en milieu aqueux et l'utilisation d'éléments abondants dans la terre.

Différents matériaux poreux hiérarchiques bio-inspirés sont développés et leur capacité à accueillir et à régler l'activité des complexes moléculaires est discutée. Les complexes moléculaires hétérogénéisés sur le substrat poreux hiérarchique sont testés pour la réduction électro et photocatalytique du CO2. L'efficacité en milieu aqueux a été améliorée en développant des liquides poly-ioniques (PIL) à l'état solide.

Enfin, l'analyse du cycle de vie (LCA) de la partie réduction du CO2 est évaluée pour déterminer l'impact environnemental.

Abstract

In the last few decades, global warming, mostly coming from fossil sources and the increased energy demand, brings us to an urgent need to develop novel, “clean”, and sustainable energies. One of the most promising ways is the storage of solar energy into chemical bonds. In this context, the route of the electroreduction of CO2 into high-added-value products using solar energy has received increasing attention from the scientific community. This research is carried out within the European School on Artificial Leaves – Electrodes & Devices (eSCALED) project in the frame of the electrochemical reduction of CO2, involving the design of electrocatalyst that can efficiently reduce CO2 to valuable chemicals as feedstock by taking inspiration from natural photosynthesis.

In the literature, the heterogenisation of molecular complexes into conductive supports has lately attracted attention because of their efficiency, stability and improvement in the heterogeneous phase. However, mass transfer is still one of the main issues and challenges to overcome, along with selectivity in aqueous media and the use of earth-abundant elements.

Different bio-inspired hierarchical porous materials are developed and their ability to host and tune the activity of molecular complexes is discussed. Heterogenised molecular complexes on the hierarchical porous substrate are tested for electro and photocatalytic CO2 reduction. The efficiency in aqueous media was improved by developing solid-state poly-ionic liquids (PILs).

Finally, the Life-cycle assessment (LCA) of the CO2 reduction part is evaluated to determine the environmental impact.

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