Défense de thèse en sciences physiques

Etude par spectroscopie diode-laser de l’élargissement collisionnel de raies du chlorométhane: des basses jusqu’aux hautes températures

Jury

• Guy TERWAGNE (UNamur), Président
• Muriel LEPERE (UNamur), Secrétaire
• Laurent FISSIAUX (IBA)
• Didier MONDELAIN (Université de Grenoble)
• Jean VANDER AUWERA (ULB)
• Bastien VISPOEL (UNamur)
  

Résumé

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La problématique du dérèglement climatique est aujourd’hui un sujet de premier plan. A ce titre, il est nécessaire de pouvoir suivre l’évolution des différents polluants, dont le chlorométhane. Ce dernier est aujourd’hui un des principaux responsables de la destruction de la couche d’ozone. Toutefois, ses origines ne sont pas encore bien comprises. Afin d’améliorer la compréhension de notre atmosphère, une connaissance très précise des paramètres spectraux des polluants est nécessaire, et ne particulier les coefficients d’élargissement collisionnel.

Afin de mesurer les coefficients d'élargissement collisionnel du chlorométhane à haute température, nous avons conçu et réalisé une cellule d'absorption à passages multiples. Cette cellule permet l'étude de profils de raie et de paramètres spectraux depuis la température ambiante jusque plus de 700°C. De plus, son long parcours optique, adaptable, la rend très polyvalente.

A l’aide de spectromètres très haute résolution, basés sur des diode-lasers et des lasers à cascades quantiques et équipés de différentes cellules d’absorption, nous avons mesuré les coefficients d’élargissement collisionnel de plusieurs raies du chlorométhane pure ou dilué dans de l’azote ou du dioxyde de carbone. Les mesures réalisées à de nombreuses températures entre -100 et 360°C ont permis l’analyse précise de la dépendance en température de ces coefficients.

Les résultats obtenus ont permis de vérifier expérimentalement une nouvelle loi de dépendance en température. Outre le développement instrumental, les principales originalités de cette thèse sont d‘une part le fait d’effectuer de telles mesures à haute température et, d’autre part, de diluer le gaz étudié dans du dioxyde de carbone.

L’ensemble des résultats sont importants pour les sondages atmosphériques (Terre, Mars ...), l’étude des gaz résiduels de combustion et une meilleure compréhension des processus collisionels en phase gazeuse.

 

La séance est publique.

Abstract

Diode-laser spectroscopy study of the collisional broadening of chloromethane lines: from low to high temperatures

The climate change problematic has become a front-page news over the recent years. In this respect, it is mandatory to understand and quantify the pollutants evolution in our atmosphere, such as the chloromethane, which is one of the main ozone depleting substances. For a better understanding of our atmosphere, we need accurate spectroscopic parameters, in particular, the collisional broadening coefficients.

In order to measure chloromethane collisionnal broadening coefficients at high temperature, we developed and realized a multipass absorption cell. This cell enables the study of line profiles and the determination of line shape parameters from room temperature up to more than 700°C. Its long, and adaptable, optical pathlength makes this cell a versatile tool.

The measurements have been realized by high-resolution spectroscopy, based on diode-lasers and quantum cascade lasers, and equipped with various absorption cells. The coefficients of collisional broadening of lines, for chloromethane pure or diluted in nitrogen or in carbon dioxide, have been measured at various temperatures comprised between -100 and 360°C. With these measurements, we have precisely studied the temperature dependence of collisional broadening coefficients.

Our results shows the good agreement of a newly proposed temperature dependence law with the experimental measurements. In addition to the instrumental development, the main original features of this thesis are the fact that such measurements are carried out at high temperature and the dilution of the studied gas in carbon dioxide.

All the results are important for the remote sensing of atmospheres (Earth, Mars, ...), the study of combustion residual gases and a better understanding of collisional processes in the gas phase.

 

The session is public.

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